Будущий святой родился в 291 году в палестинском селении Тавафа. Его родители, образованные язычники, отправили сына на учебу в Александрию. Там он познакомился с христианами и крестился.
Там же в Египте новообращенный христианин узнал о великом подвижнике современности – преподобном Антонии. Прибыв к нему, Иларион некоторое время был свидетелем благочестивой жизни старца. К Антонию постоянно приходило много людей за духовной помощью, и Иларион, не находивший здесь полного уединения, решил удалиться и вести подвиг безмолвия.
Взяв благословение у Антония Великого, он вернулся домой, и, не застав родителей в живых, раздал все имущество и ушел в пустыню.
Одеждой ему служила власяница и мантия, подаренная преподобным Антонием, а пищей служили смоквы. Илариону довелось бороться со смущавшими его ум нечистыми мыслями, перебарывая их тяжелым трудом, постом и молитвой. Однажды, когда на преподобного напали разбойники, он силой слова убедил их измениться и оставить прошлую жизнь.
Через какое-то время про пустынника, которому Господь дал дар исцеления от телесных и духовных недугов, узнала вся Палестина. По благословению святого Илариона в Палестине стали возникать обители, а послушать мудрые наставления старца приходили многие монахи. Когда монастыри умножились, братия попросила преподобного обойти все общины и дать им устав монашеской жизни. При обходе обителей по молитвам святого совершалось множество чудес.
Избегая человеческой славы и внимания, святой Иларион отправился на Кипр, где поселился в пустыне неподалеку от города Пафы. Но и тут, он не нашел спокойствия – промыслом Божиим возле подвижника собралось около двухсот бесноватых со всего острова, которые были исцелены молитвами старца.
Через два года он оставил это место и пошел вглубь острова, где среди гор нашел уединенное место. Здесь преподобный прожил пять лет. Днем и ночью его искушали бесы, желая прогнать праведника с этого места, но святой Иларион вел духовную борьбу посредством непрестанной молитвы.
В той местности, где жил преподобный, был прекрасный сад. Когда Иларион узнал о своей скорой кончине, он попросил похоронить его в этом саду. Святой упокоился в 371 году, в возрасте восьмидесяти лет.
Блаженный Исихий, ученик старца, втайне от местных жителей, чтобы они не стали поклоняться телу святого как идолу, перенес мощи духовного наставника в Палестину, в обитель святого Илариона.
По повелению императора Карла Великого (+814) мощи святого были перенесены во французское селение Дюравель, часть из которых находятся там и доныне. Рука Илариона Великого с 1548 года находится в соборе Сан-Джорджо Маджоре в Венеции. Небольшие части мощей сегодня также находятся в нескольких местах, среди них, церковь святого Мины на Крите, Киккский монастырь на Кипре, монастыре святого Николая во Флориде, а также в нескольких греческих монастырях.
Память преподобного совершается 3 ноября.